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石墨烯的化学研究进展
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1石墨烯的化学研究进展43-2
2009年9月第54卷第18期；(electrothermalreaction)；原子并实现石墨烯的n-型掺杂(见图7),他们用这；图7石墨烯的氮掺杂；(a)N掺杂石墨的结构示意图[62];(b)单个；电热反应以及形成边界掺杂的石墨结构示意图[63]；管石墨层卷曲所导致的限阈效应能够显著地提高催化性；虽然碳材料的结构在碳催化过程中起到关键的作用,但；表面催化
第18期(electrothermal reaction)的方法在石墨烯纳米条带(graphene nanoribbon, GNRs)的边界上掺杂N原子并实现石墨烯的n-型掺杂(见图7), 他们用这种掺杂的石墨烯纳米条带成功地制备了n -型场效应晶体管, 显示了这种掺杂方式在微电子工业中的潜在应用前景[63]. 图7
石墨烯的氮掺杂(a) N掺杂石墨的结构示意图[62]; (b) 单个GNR在NH3气氛中的电热反应以及形成边界掺杂的石墨结构示意图[63] 管石墨层卷曲所导致的限阈效应能够显著地提高催化性能[73]. 进一步的研究表明碳管的管径也是影响填充在管内催化剂活性的重要因素, 直径越小的碳管表现出更强的限阈效应[74]. 碳材料除了作为催化剂载体外还可以直接作为催化剂催化一些多相反应, 例如氧化去氢反应, 碳催化剂的催化性能与碳材料的结构也是紧密相关[75~77].虽然碳材料的结构在碳催化过程中起到关键的作用, 但是由于碳材料的复杂性, 深入理解碳催化过程中的这种构效关系还面临很多困难. 鉴于石墨烯具有结构规整、制备可控, 并且石墨烯是构建众多碳材料包括石墨、碳纳米管、碳纳米纤维和类富勒烯材料的基本单元[4], 因此对石墨烯表面化学和表面催化的研究对于理解碳催化具有重要意义. 另一方面, 石墨烯具有规整的二维表面结构, 可以作为一个理想的模板担载催化剂, 这为研究碳担载催化剂的催化机制提供一个理想的模型体系.
石墨烯的表面化学表面催化反应的本质涉及到固体表面的价电子与吸附气体分子轨道间的相互作用, 因此催化作用与催化剂表面的电子结构, 尤其是费米能级附近的价电子结构密切相关. 单层石墨烯是能隙为零的半导体, 这种新奇的电子结构对气体分子在其表面上的作用将产生重要影响. 石墨烯表面的氢化反应[58,60]和氧化反应[59]结果显示单层石墨烯较体相石墨表面具有增强的反应活性, 表明石墨烯的电子结构对表面活性的调变作用.另一方面, 气体分子的吸附能够诱导石墨烯的电子结构变化, 可以改变载流子的浓度以及对石墨烯进行不同的掺杂[1]. 例如, 表面物理吸附的NH3分子能够提供电子给石墨烯, 形成n-型掺杂的石墨烯; H2O和NO2从石墨烯接受电子, 导致石墨烯的p-型掺杂[1,78]. 利用石墨烯的表面吸附性能能够将石墨烯做成化学传感器, Geim等人[79]的研究结果显示石墨烯化学探测器的灵敏度可以达到单分子检测的极限.
石墨烯担载催化体系金属/高定向裂解石墨(HOPG)是研究碳担载催化的模型体系[71,72,80]. 但是大多数金属与HOPG相互作用比较弱, 金属原子容易扩散并团聚, 因此难以控制HOPG担载催化剂的生长. 金属或SiC表面外延生长的石墨烯由于石墨碳与衬底间的晶格失配而导致出现周期性的莫尔条纹(Moiré pattern). 这种表面超石墨烯的氮掺杂研究除了可以调变石墨烯的电子性质, 在制备碳氮化合物方面也值得进行认真的探索. 早在20世纪, 几种C3N4结构的氮化碳材料从理论上被预测可能存在[64,65], 其中石墨化的C3N4(g-C3N4)与石墨烯类似, 具有两维平面结构. 合理设计制备条件合成具有结晶态的碳氮化合物, 形成一种新的石墨烯衍生物, 将可能表现出一些独特的结构和性质.对石墨烯表面进行官能化可以实现石墨烯表面掺杂的目的. 对于纳米结构的石墨烯包括石墨烯纳米条带和石墨烯纳米岛还可以对它们进行边界掺杂(edge-doping), 例如对边界引入含氧官能团[66]或NO2和CH3官能团[67]实现纳米石墨烯结构的半金属性质. 这种通过在边界反应的方式进行化学改性也是石墨烯化学改性的重要方式.3
石墨烯的表面化学与催化碳材料在多相催化中一直受到广泛的关注. 首先, 石墨化的碳材料, 包括石墨、碳黑、活性碳、碳纳米管、碳纳米纤维等, 广泛地用作催化剂的载体[68~72]. 大量的研究结果表明碳载体的结构对担载催化剂的性能有着强烈的影响. 例如, 以碳纳米管作为载体, 催化剂可以选择性地负载到碳纳米管的管壁外也可以被填充到管内, 催化活性测试结果显示填充在碳纳米管管内的Rh-Mn金属催化剂对合成气制乙醇的收率是负载在管外催化剂的16倍, 表明碳2662评 述 结构可以作为理想的两维表面模板来担载纳米金属团簇. 我们尝试在石墨烯/Ru(0001)表面生长Pt纳米团簇[28], STM的研究结果表明Pt在石墨烯表面是三维生长, 形成的Pt团簇在尺寸和空间分布都比较均一, 在低覆盖度下可以清楚地观察到大部分Pt团簇落位在石墨烯莫尔条纹(图8(a)中平行四边形标注出莫尔条纹单胞)中的fcc位, 即莫尔条纹单胞中的倒三角位置(图8(a)). N’Diaye等人在石墨烯/Ir(111)表面上担载金属Ir, 他们也发现Ir团簇在石墨烯表面有周期性的落位, 在350 K沉积时Ir团簇主要在莫尔单胞的hcp位成核生长[81]担载的Pt催化剂在甲醇氧化等反应表现出比炭黑担载Pt催化剂优异的催化性能[85]. 由于石墨烯具有优异的导电性、导热性和结构稳定性, 同时石墨烯对担载金属催化剂的电子改性作用, 石墨烯担载催化体系将表现出许多特殊的催化活性.4
结论和展望自从2004年Geim等人发现稳定存在的单层石墨烯结构以来, 关于石墨烯的研究不断取得重要进展, 其在微电子、量子物理、材料、化学等领域都表现出许多令人振奋的性能和潜在的应用前景. 其中石墨烯的研究和应用的关键之一是石墨烯的大规模、低成本、可控的合成和制备. 迄今为止, 利用不同的化学方法特别是化学气相沉积法和溶液化学法(氧化石墨)规模制备石墨烯已经成为可能, 并且在石墨烯的可控生长方面也取得长足的进展. 实现了从纳米石墨烯、微米石墨烯、直到厘米石墨烯的有效制备; 石墨烯厚度可以从单层、双层到少数层的调变; 更为重要的是, 外延生长的石墨烯可以通过插层等方式来减弱石墨烯与载体间的电子耦合作用, 使得担载石墨烯表现出与非支撑石墨烯相似的电子结构和性质. 石墨烯制备化学的进展将会大大推动石墨烯的研究和应用.对石墨烯表面的官能化更进一步扩展了石墨烯的性能和应用, 石墨烯氧化物、石墨烷、石墨化的 CDN化合物等石墨烯的衍生物表现出许多独特的物理化学性质, 这些材料将会引起更多的关注. 但是, 石墨烯的化学修饰、表面改性、衍生化等还期待着更多的突破, 这将会是石墨烯化学研究的另一个重要领域. 在实现规模制备石墨烯和石墨烯的有效官能化基础上, 我们预期石墨烯在多相催化中将有着重要的应用. 利用官能化的石墨烯作为催化剂可能实现无金属催化过程, 这为解决多相催化中减少并替代贵金属催化剂这一难题提供了一条有效途径. 此外, 石墨烯担载的多相催化体系也有望表现出一些独特性能.. 与体相石墨表面相比外延生长的单层石墨烯由于存在石墨烯与金属衬底间的相互作用, 导致其表面上存在hcp和fcc这样势能比较低又具有活化键的周期性结构[82], 这提供了金属成核的中心, 因而可以作为金属生长的理想模板, 担载尺寸和空间分布都比较均匀的纳米团簇.石墨烯还可以通过表面官能化形成可控的化学缺陷, 例如表面羟基、羰基、环氧基等, 这些化学缺陷能够作为金属生长的成核中心, 达到控制金属生长的目的 [83,84]. 例如, 石墨烯表面上的碳空穴和含氧官能团能够分散并稳定亚纳米Pt团簇,使得石墨烯 图8
石墨烯担载金属催化剂(a) 石墨烯/Ru(0001)表面上在121 K条件下担载Pt纳米团簇后STM照片, 100 nm × 100 nm[28]; (b) 石墨烯/Ir(111)表面上在350 K下生长0.02 单层金属Ir后的表面STM图像[81]总之, 近5年来石墨烯的物理研究热潮正在世界范围内展开, 关于石墨烯化学研究刚刚开始. 但近3年来石墨烯的化学研究也取得长足的进展, 可以预期化学家的参与将会把石墨烯的研究推向更宽广的领域.26632009年9月
第18期参考文献1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33Novoselov K S, Geim A K, Morozov S V, et al. Electric field effect in atomically thin carbon films. Science, : 666―669 Novoselov K S, Jiang D, Schedin F, et al. Two-dimensional atomic crystals. Proc Natl Acad Sci USA, : 1 Meyer J C, Geim A K, Katsnelson M I, et al. The structure of suspended graphene sheets. Nature, : 60―63 Geim A K, Novoselov K S. The rise of graphene. Nat Mat, 3―191 Geim A K. Graphene: Status and prospects. Science, :
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