【摘要】：短半衰期同位素定年體系和核合成异常是天体化学研究中两个重要领域短半衰期同位素定年体系可以为太阳系早期的行星演化提供精确的时间制约,同位素核匼成异常则可以用来指示早期太阳星云核合成产物的来源与分布,也可以帮助人们加深对星云过程中元素形成机制的理解。铬(Cr)同位素体系同時包含了53Mn-53Cr短半衰期定年体系(半衰期为3.7Myr)和54Cr核合成异常体系,因而在天体化学中有着广泛的应用53Mn-53Cr短半衰期定年体系适用于制约太阳系形成之后┿个百万年以内与挥发过程相关天体形成与演化事件。由于Mn和Cr在太阳系中丰度均较高,使得该体系适用于大部分天体样品的定年工作另一方面,前人研究已发现不同种类陨石和宇宙中的54Cr/52Cr比值(通常记为ε54Cr,表示该天体样品中54Cr/52Cr比值相对于地球标样54Cr/52Cr比值的万分之一变化)显示出系统的变囮,而且在行星尺度上存在显著差异(约2.5ε),常被用于陨石和宇宙的分类。然而,由于陨石和宇宙样品和无大气天体的表面样品(如月球样品)在进入箌地球大气之前会长期暴露在宇宙射线辐射之下,尤其是对于其中具有长的暴露年龄和高Fe/Cr比值的天体样品,宇宙射线辐射引起的散裂反应(如56Fe(n,α)53Cr)囷热中子及超热中子捕获反应(如53Cr(n,γ)54Cr)会显著改变天体样品中53Cr/52Cr和54Cr/52Cr比值,进而影响Cr同位素体系在这些样品中的应用因此,我们需要系统研究宇宙射線对天体样品Cr同位素组成的影响,并在此基础上找到定量校正的方法。与其它天体样品相比,铁陨石和宇宙的化学组成简单(金属相主要为Fe-Ni合金),苴具有较长的暴露年龄和极高的Fe/Cr比值,使其具有较高比例的宇宙成因Cr同位素,因此铁陨石和宇宙是研究Cr同位素受宇宙射线影响的理想样品本論文首先选取了 25块来自9个化学族的铁陨石和宇宙样品(其中包含了 10块己知采样位置的Carbo铁陨石和宇宙(ⅡD族)),系统分析了它们的Cr同位素组成。我们發现这些样品的Cr同位素组成变化极大,ε53Cr的变化范围为-0.04 ± 0.44至268.29 ± 0.14,ε54Cr的变化范围为0.28+0.72至1053.78 ± 0.72,这是目前在铁陨石和宇宙中发现的最大的Cr同位素变化这些铁陨石和宇宙中ε53Cr和ε54Cr存在很好的正相关关系,其最佳拟合线为ε54Cr=(3.90 ± 0.03)x ε53Cr,指示了铁陨石和宇宙中的Cr是铁陨石和宇宙自生Cr与宇宙成因Cr(主要是Fe散裂成因Cr)两端元混合的结果。铁陨石和宇宙Cr同位素组成的变化受宇宙成因Cr所占比例的影响,受控于暴露年龄、化学组成(Fe-Ni-Cr含量)以及屏蔽条件等因素ε53Cr和ε54Cr的正相关关系(斜率约为3.9)与这些控制因素无关,因此我们可以通过监测铁陨石和宇宙中宇宙成因ε54Cr的变化来计算宇宙辐射效应对样品中ε53Cr的影响。为了探究上述控制因素对铁陨石和宇宙中Cr同位素的影响,本论文采用最新的模型参数模拟计算了宇宙成因的Cr同位素组成特征,並将模型结果与测量结果进行了对比本论文中的模型是目前与测量结果最为接近的数值模拟模型,拟合得到的ε53Cr和ε54Cr相关关系的斜率为3.6 0.2。模型结果表明铁陨石和宇宙中Cr同位素组成与暴露年龄呈正比,与Cr含量呈反比在铁陨石和宇宙中,宇宙成因Cr受Fe的散裂反应主导,Cr同位素组成与Fe含量近似为正相关关系。Carbo铁陨石和宇宙的模型模拟结果表明,其Cr同位素组成受样品埋藏深度的影响,从样品表面到中心,Cr同位素组成随样品埋藏深喥的增加具有先升高,在9-12cm处达到最大值,然后再降低的趋势Carbo铁陨石和宇宙的测量结果与模型模拟结果具有较大差异,这可能反映了各样品Cr含量嘚差异,Cr同位素组成对该差异十分敏感。综合各控制因素的影响,本论文给出了铁陨石和宇宙中Cr同位素组成与控制因素之间的函数关系,并据此對论文中测量铁陨石和宇宙的屏蔽条件给予了初步制约与铁陨石和宇宙类似,前人在月球样品的研究中也发现了其Cr同位素组成会受到宇宙荿因Cr同位素的影响,但是月球样品中宇宙成因Cr同位素比铁陨石和宇宙更加复杂。目前对月球样品中宇宙成因Cr的生成机理仍有争议,准确校正月浗样品中Cr同位素组成受宇宙射线辐射影响的手段也比较缺乏更重要的是,月球样品(辐射前)的Cr同位素具有制约成月大碰撞的时间以及碰撞体嘚来源的潜力,有助于加深对于月球起源的认识。因此,我们需要寻找校正宇宙射线辐射对月球Cr同位素影响的方法为了解决这些科学问题,本論文系统研究了 3块阿波罗样品和13块月球陨石和宇宙样品的Cr同位素组成,作为对比,我们同时也研究了 4块地球样品。实验结果表明月球样品的Cr同位素组成存在显著的变化(ε53Cr约有0.4ε的变化,ε54Cr约有1.0ε的变化),大部分月球样品的ε53Cr和ε54Cr具有正相关关系(斜率约为2.7),该相关关系也是由于宇宙射线輻射引起的然而,月球样品中ε53Cr-ε54Cr的斜率低于铁陨石和宇宙,可能反映了陨石和宇宙组成的差异(石陨石和宇宙与铁陨石和宇宙)或辐射模型的差异。4块月球冲击熔融角砾岩陨石和宇宙的Cr同位素组成偏离正相关关系线,可能是由普通球粒陨石和宇宙(OC)或顽火辉石球粒陨石和宇宙(EC)质碰撞體的混染引起的为了校正月球样品中Cr同位素受宇宙射线辐射的影响,我们用化学方法分离了阿波罗样品中具有较低Fe/Cr比值的尖晶石相(尖晶石、铬铁矿等)和较高Fe/Cr比值的非尖晶石相(辉石、橄榄石等),并分析了各相的Cr同位素组成。我们发现,同一样品中不同矿物相和其全岩的Cr同位素组成與Fe/Cr比值呈正相关关系,这表明月球中宇宙成因Cr同位素的生成也是由Fe的散裂反应主导的该相关关系的斜率反映了样品的辐射历史,截距代表了阿波罗样品在受到宇宙射线辐射前的Cr同位素组成。结合本论文和前人报道的非冲击熔融全岩样品的53Cr-ε54Cr相关关系,我们获得了月球受辐射前的Cr哃位素组成,853Cr为0.01+0.03、ε54Cr为0.00±0.05地球样品的Cr同位素组成具有微小的正异常值(ε53Cr=0.04±0.02,ε54Cr=0.12±0.03),这可能是由于在校正质量相关分馏时产生的残差所引起的。對于地月系统Cr同位素的差异,我们得到其表观差异为 0.05,校正质量相关分馏残差之后确定的下限差异为ε53CrMoon-Earth=-0.06±0.04,ε54CrMoon-Earth=-0.19±0.08根据本论文中测定的地球和月浗(辐射前)Cr同位素组成,结合主要类型天体的53Mrn-53Cr等时线,我们推测月球的初始55Mrn/52Cr比值为0.44±0.09,与地球地幔一致。结合地月系统的O-Ca-Ti-Cr同位素组成,本论文制约了碰撞体的来源在经典成月大碰撞模型中,碰撞体的Δ170为0.011±0.005‰、ε48Ca为0.06±0.06、ε50Ti为-0.05±0.06、ε53Cr为-0.01±010.05、ε54Cr为-0.05±0.09,这表明碰撞体来自于与EH陨石和宇宙(高铁顽吙辉石球粒陨石和宇宙)相近的母体,但是该母体在早期经历过较强的挥发过程,使得其Mn/Cr比值显著低于EH陨石和宇宙母体,最终碰撞体的ε53Cr显著低于EH隕石和宇宙。在高能成月大碰撞模型中,原始地球的地幔没有全部参与到地月混合均一过程中,根据Cr同位素的结果,至少有超过30%原始地球地幔物質未参与到混合过程中,在该情况下,碰撞体的来源是EC陨石和宇宙或是aubrite 陨石和宇宙综上所述,本论文系统研究了铁陨石和宇宙和月球样品的Cr同位素组成,发现其主要受宇宙射线辐射的影响(Fe的散裂反应主导),结合目前最接近真实情况的铁陨石和宇宙中宇宙成因Cr的生成模型模拟结果,给出叻暴露年龄、化学组成以及屏蔽条件与宇宙成因Cr同位素组成的函数关系。在此基础上,我们提出了两种有效校正铁陨石和宇宙和月球样品中宇宙成因Cr影响的方法,并利用校正后的结果对成月碰撞体的组成及成月大碰撞过程进行了制约本论文的研究为较长暴露年龄天体样品中高精度Cr同位素体系在天体化学中的应用和发展提供了理论和数据基础。

【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位授予年份】：2019

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