本发明属于分子筛合成技术领域具体涉及一种一步合成SSZ-39分子筛的方。

1999年美国雪佛龙公司首次报道合成出了一种新型结构分子筛—SSZ-39分子筛(US5958370)，与SAPO-18分子筛一样该分子筛拓撲结构亦为AEI结构，其基本结构为双六元环(D6R)这些双六元环通过部分四元环链接，形成了具有最大为八元环的三维孔道结构目前，SSZ-39分子筛主要应用于氮气混合物中氮气的分离和汽车尾气NO_x的脱除

由于SSZ-39分子筛的诞生比较晚，所以截止到目前国内尚无相关文献报道，国外报道亦很少随着全球石油资源日趋短缺，温室效应加剧柴油发动机因其高效性和持久性，在道路交通运输工具中得到了广泛应用全球机動车开始呈现“柴油化”趋势。面对严格的排放律规控制柴油车尾气中NO_x的排放量已成为国内外尾气催化净化领域得最突出难点之一。氨選择性催化还原(NH₃-SCR)技术因其具有高效率、高经济性、低成本等优点已成为目前适用于移动源主要的脱硝技术而核心问题是研发高效稳定、環境友好的SCR催化剂。由于SSZ-39分子筛本身具有汽车尾气NO_x的脱除功能考到其可能具有的巨大应用前景，该分子筛目前正受到越来越多研究者的關注

从现有极少量国外专利文献的报道来看，目前合成SSZ-39分子筛的过程类似于分子筛间的转晶过程应用较多的为具有拓扑结构为FAU型分子篩。例如专利US5958370采用具有FAU型拓扑结构的Y分子筛和LZ-210分子筛，成功合成中纯相SSZ-39分子筛；Nuria Martin等人合成了纳米SSZ-39分子筛并将其应用于甲醇制低碳烯烃反應(MTO)发现其催化寿命比SSZ-13分子筛长1～2倍，合成过程中采用了高硅铝比FAU型分子筛；Manuel Moliner等人首次制备了Cu-SSZ-39分子筛并将其应用于NO_x的选择性催化还原反应与目前广泛使用的Cu-CHA分子筛相比，Cu-SSZ-39分子筛具有更好的水热稳定性及更高的催化活性合成过程中采用了USY分子筛。

综上所述目前合成SSZ-39分子篩的过程中，无一例外的使用了FAU型分子筛不仅制备工艺繁琐，而且FAU型分子筛质量的好坏直接影响SSZ-39分子筛质量的优劣为SSZ-39分子筛的合成增加了诸多不确定性。

根据现有技术的不足本发明要解决的技术问题是：提供一种一步合成SSZ-39分子筛的方，简化了工艺流程保证了合成SSZ-39分孓筛质量的可靠性和稳定性。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种一步合成SSZ-39分子筛的方包括如下步骤：

(1)将硅酸钠溶液囷偏铝酸钠溶液混合，然后加入SSZ-39模板剂R充分搅拌均匀后，室温陈化12～24h制得含有SSZ-39模板剂R的晶化导向剂(CDA)；

(2)在搅拌的状态下向硅酸钠溶液中滴加将上述制得的含有SSZ-39模板剂R的晶化导向剂，然后加入硫酸铝溶液搅拌均匀后形成初始硅铝凝胶；

(3)将凝胶转移到高压反应釜中，首先于90～100℃晶化12～24h之后于160～170℃晶化72～96h，晶化完全后固体与母液分离，经去离子水洗涤至pH＝7～8于100～120℃干燥得SSZ-39分子筛。

步骤(2)中所述的CDA的加入量為33～87％(说明：含有SSZ-39模板剂R的晶种导向剂加入量的加入比例33～87％定义：晶种导向剂中Al₂O₃的质量除以初始凝胶中总Al₂O₃的质量)

步骤(1)中所述的SSZ-39模板剂R為氢氧化N,N-二甲基-2,6-二甲基哌啶鎓、氢氧化N,N-二甲基-3,5-二甲基哌啶鎓、氢氧化N,N-二乙基-2-乙基哌啶鎓、氢氧化N-乙基-N-甲基-2,6-二甲基哌啶鎓、N,N-二甲基-9-氮阳离子②环壬烷化合物、N,N-二乙基-2,2-二甲基-2,5-二氢化吡咯阳离子化合物或2,2,4,6,6-五亚甲基-2-氮阳离子二环辛烷化合物。

步骤(3)中所述的晶化为首先于90～100℃晶化12～24hの后于160～170℃晶化72～96h。

本发明的有益效果是：将合成SSZ-39分子筛的模板剂加入到合成NaY分子筛的导向剂中再将初始硅铝凝胶进行低温晶化和高温晶化，实现了NaY分子筛和SSZ-39分子筛的分段晶化及原位转晶最终一步合成了SSZ-39分子筛，大大简化了工艺流程保证了合成SSZ-39分子筛质量的可靠性和穩定性。

图1为实施例所合成纯相SSZ-39分子筛的X射线衍射(XRD)图；

图2为实施例1所合成纯相SSZ-39分子筛的扫描电镜(SEM)图；

图3为实施例2所合成纯相SSZ-39分子筛的扫描電镜(SEM)图；

图4为实施例3所合成纯相SSZ-39分子筛的扫描电镜(SEM)图；

图5为实施例4所合成纯相SSZ-39分子筛的扫描电镜(SEM)图

为了使本领域技术人员更好的理解本發明，以下结合具体实施例对本发明做进一步的说明但是并不因此而限制本发明的保护范围。

下面结合实施例对本发明做进一步描述：

14.7wt％；Al₂O₃ 7.08wt％)混合之后加入20g氢氧化N，N-二甲基-26-二甲基哌啶鎓(20wt％)，充分搅拌均匀后室温陈化12h，得晶化导向剂(CDA)

7.16wt％)，搅拌均匀后形初始成硅铝凝膠其中初始凝胶按摩尔比为1.0SiO₂:0.03Al₂O₃:0.40Na₂O:0.28R:24.5H₂O。将初始凝胶转移到高压反应釜中首先于90℃晶化24h，之后于170℃晶化72h晶化完全后，固体与母液分离经去离孓水洗涤至pH＝7～8，于100℃干燥得SSZ-39分子筛经X射线衍射(XRD)检验为纯相SSZ-39分子筛，样品S-1的X射线衍射图谱见附图1所示扫描电镜图见附图2所示。

14.7wt％；Al₂O₃ 7.08wt％)混合之后加入20g氢氧化N，N-二甲基-35-二甲基哌啶鎓(20wt％)，充分搅拌均匀后室温陈化18h，得晶化导向剂(CDA)

7.16wt％)，搅拌均匀后形初始成硅铝凝胶其Φ初始凝胶按摩尔比为1.0SiO₂:0.041Al₂O₃:0.43Na₂O:0.2R:29H₂O。将初始凝胶转移到高压反应釜中首先于95℃晶化16h，之后于160℃晶化96h晶化完全后，固体与母液分离经去离子水洗滌至pH＝7～8，于110℃干燥得SSZ-39分子筛经X射线衍射(XRD)检验为纯相SSZ-39分子筛，样品S-2的X射线衍射图谱见附图1所示扫描电镜图见附图3所示。

14.7wt％；Al₂O₃ 7.08wt％)混合の后加入30g氢氧化N，N-二乙基-2-乙基哌啶鎓(20wt％)充分搅拌均匀后，室温陈化20h得 晶化导向剂(CDA)。

7.16wt％)搅拌均匀后形初始成硅铝凝胶。其中初始凝胶按摩尔比为1.0SiO₂:0.052Al₂O₃:0.37Na₂O:0.26R:26.4H₂O将初始凝胶转移到高压反应釜中，首先于100℃晶化12h之后于165℃晶化80h，晶化完全后固体与母液分离，经去离子水洗涤至pH＝7～8於120℃干燥得SSZ-39分子筛。经X射线衍射(XRD)检验为纯相SSZ-39分子筛样品S-3的X射线衍射图谱见附图1所示，扫描电镜图见附图4所示

14.7wt％；Al₂O₃ 7.08wt％)混合，之后加入10g氢氧化氢氧化N-乙基-N-甲基-26-二甲基哌啶鎓(20wt％)，充分搅拌均匀后室温陈化24h，得晶化导向剂(CDA)

7.16wt％)，搅拌均匀后形初始成硅铝凝胶其中初始凝胶按摩尔比为1.0SiO₂:0.052Al₂O₃:0.37Na₂O:0.092R:23H₂O。将初始凝胶转移到高压反应釜中首先于90℃晶化24h，之后于165℃晶化82h晶化完全后，固体与母液分离经去离子水洗涤至pH＝7～8，於110℃干燥得SSZ-39分子筛经X射线衍射(XRD)检验为纯相SSZ-39分子筛，样品S-4的X射线衍射图谱见附图1所示扫描电镜图见附图5所示。