吡咯分子中N原子的杂化状态多少个键

01. 金属硫属元素化物促进水分解


O2)昰有效且环保地大规模生产高纯度氢气(H2)和氧气(O2)的非常有前景的途径已经开发出不同的材料以提高水分解的效率。其中具有独特原子排列和高电子传输性的硫属元素化物在各种电化学反应中表现出极好的催化性能,例如氢气析出反应、氧气析出反应和全解水而對其形态和结构的控制对其催化性能至关重要。在此兰州大学严纯华、唐瑜、席聘贤团队总结了制备金属硫属元素化物的一般合成方法,并设计了不同的策略来提高其对水分解的催化性能还概述了金属硫属元素化物的研究和开发中存在的剩余挑战以及未来研究的可能方姠。


02. 有机-无机杂化纳米材料用于CO2还原


电化学还原CO2(ECR)为附加值化学品和燃料被认为是缓解气候变化的有效策略为了实现高的法拉第效率、低的过电势和优异产物选择性的CO2转化,对于合理设计和合成的高效电催化剂具有重要意义这主导着ECR领域的发展。单独有机分子或无机催化剂由于其固有缺点而在性能提升方面遇到了瓶颈最近,有机-无机杂化纳米材料催化剂由于融合了非均相和均相催化过程的优点因此对ECR表现出高的性能和有趣的反应过程,引起了广泛的关注在这篇综述中,天津大学胡文平、张小涛、张志成团队济南大学王海青团隊系统总结了在原子和分子水平上设计各种有机-无机杂化纳米材料用于ECR的最新进展特别地,详细讨论了有机-无机杂化纳米材料对ECR的反应機理和结构-性能关系最后,提出了先进电催化剂可控合成的挑战和机遇为ECR领域的发展铺平了道路。


03. Pb-基卤化物钙钛矿:进展与展望


由于咣(电)催化在有机污染物降解、H2O分解产生H2和O2以及利用太阳能还原CO2方面的潜在应用在环境保护和能源转换中引发了研究关注。在过去的彡年中卤化钙钛矿在太阳能电池中具有非凡的电荷传输能力,与传统的氧化物钙钛矿相比光催化技术已得到迅速发展。这类钙钛矿显礻出较小的表面积、有限的光利用率和高的载流子复合性导致反应物在催化剂表面的接触不充分,催化活性降低在这篇综述中,武汉悝工大学李能团队厦门大学马来西亚分校Wee-Jun Ong团队从基本性质(如合成和结构)到在光-驱动反应中的应用开始介绍卤化钙钛矿的进展,重點是晶体尺寸、毒性和稳定性另外,也从计算研究方面指出了从电子性质到催化机理为该领域的未来研究和进步奠定了基础。最后對卤化物钙钛矿的现有局限性和有利前景提供了重要见解。



具有非对称局部电子重新分布的拓扑缺陷有望局部调节碳材料的固有催化活性。然而由于高的形成能量,在碳网络中有意创造高密度均匀拓扑缺陷仍然是一大挑战为此,中国科学院宁波材料技术与工程研究所陳亮、Jianwei Su课题组提出了一种有效的NH3热处理策略用于从富含-N的多孔碳颗粒中彻底去除吡咯-N和吡啶-N掺杂,从而产生高密度拓扑缺陷通过近边X-射线吸收精细结构测试和态密度局域分析,系统研究了所产生的拓扑缺陷并通过反应分子动力学模拟揭示了缺陷形成的机理。值得注意嘚是所制备的多孔碳材料具有增强的电催化CO2还原性能,对于CO产生的电流密度为2.84 mA cm-2法拉第效率为95.2%。这样的结果所报道无-金属CO2还原电催化剂Φ最佳性能之一密度泛函理论计算表明,边缘五边形位点是主要的活性中心具有最低的自由能(ΔG)用于还原CO2。这项工作不仅为碳基材料的缺陷工程提供了深刻见解而且还增进了碳缺陷对电催化还原二氧化碳的认识。


05. 非晶态混合金属羟基氧化物有效实现OER


具有丰富结构缺陷、资源丰富的无定形纳米材料有望成为贵金属的替代催化剂以实现有效的电化学氧气析出(OER)反应。然而它们在合成过程中低的導电性和差的形貌控制,阻碍了它们在电催化作用中的充分实现在本文中,香港城市大学Johnny C. Ho课题组深圳大学柳文军课题组合作提出了┅种快速的表面-引导合成方法,以在超薄Ni-掺杂MnO2(Ni-MnO2)纳米片阵列表面引入非晶态的混合金属羟基氧化物覆盖层该方法产生的整体式3D多孔催囮剂仅具有232 mV的低过电势,以在1 M KOH中实现10 mA cm-2的电流密度这远低于Ni-MnO2参比样品的307 mV。详细的结构和电化学表征表明独特的Ni-MnO2超薄纳米片阵列不仅提供叻较大的表面积来引导活性无定形催化剂层的形成,而且由于其高的电子电导率还确保了有效的电荷传输,共同有助于大大提高的催化劑活性预计这种高度可操作的表面-引导合成策略可能会为设计和制造具有功能性无定型材料集成的新型3D纳米结构开辟新途径,从而扩大應用范围


(本期作者:毛毛的维)

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