改性石墨烯的制备及其氢气吸附性能的研究--《华南理工大学》2012年硕士论文
改性石墨烯的制备及其氢气吸附性能的研究
【摘要】：氢能是人类能够从自然界获取的、储量最丰富且高效的含能体能源，其做为清洁能源载体，越来越受到各国科学家的重视。但是，氢气安全、高效的存储成为它普遍应用的一大难题。碳基纳米材料因其独特的结构和性能成为储氢材料研究的热点。石墨烯作为一种最新发现的碳纳米材料，具有比表面积大、原子质量低、化学稳定性好、丰富的孔道结构、原料来源广泛等优点，近年来被广泛应用于氢气存储领域。
石墨烯具有较大的比表面积，理论上氢气吸附量和比表面积成正比，然而石墨烯的纳米片层之间容易团聚而导致石墨烯比表面积的实际值远远小于理论值。这就需要寻找适当的方法得到稳定的石墨烯悬浮液进而制备高质量单层石墨烯来提高氢气吸附量。
本文使用改进的Hummers法和超声剥离法制备了氧化石墨烯，再使用NaBH4作为还原剂制备出石墨烯，在还原过程中使用表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为分散剂得到分散性稳定的石墨烯悬浮液。利用XRD、SEM、TEM、FT-IR、Raman、XPS、TG、N2吸附-脱附等表征手段对其进行了表征，并考察了样品对氢气吸附性能，对氢气吸附等温线进行了Langmuir和Freundlich线性拟合。结果表明：氢气在石墨烯上的吸附符合Freundlich吸附模型，并且吸附过程为物理吸附。
同时，研究了在使用化学还原法制备石墨烯过程中，使用绿色环保的葡萄糖作为还原剂制备石墨烯样品，为保证悬浮液呈碱性，在还原过程中添加适量NH3·H2O。利用XRD、SEM、TEM、FT-IR、Raman、XPS、TG、N2吸附-脱附等表征手段对其进行了表征，并考察了样品对氢气吸附性能。
最后，分别用添加分散剂改性和葡萄糖还原改性制备的石墨烯的性能和氢气吸附数据，和改性前制备的石墨烯的比较，可以得出这两种改性方法为高性能氢气吸附用石墨烯的制备提供了简单、易行、环保的途径。
【关键词】：
【学位授予单位】：华南理工大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2012【分类号】：TB383.1【目录】：
摘要5-6ABSTRACT6-12第一章 绪论12-30 1.1 研究背景12-13 1.2 碳材料吸附储氢的研究进展13-15
1.2.1 活性碳吸附储氢14-15
1.2.2 碳纳米纤维储氢15
1.2.3 碳纳米管储氢15 1.3 石墨烯的研究现状和储氢性能15-27
1.3.1 石墨的结构16-17
1.3.1.1 石墨烯的结构及基本性质17
1.3.2 石墨烯的物理性质17-19
1.3.2.1 石墨烯的能带结构17-18
1.3.2.2 石墨烯的电学性质18
1.3.2.3 室温下的量子霍尔效应18-19
1.3.2.4 表面性质的尺寸效应19
1.3.3 石墨烯的应用前景19-21
1.3.3.1 石墨烯在超级电容器中的应用20
1.3.3.2 石墨烯在锂离子电池中的应用20
1.3.3.3 石墨烯在太阳电池中的应用20-21
1.3.3.4 石墨烯在储氢/甲烷中的应用21
1.3.4 石墨烯的制备方法21-24
1.3.4.1 机械剥离法22
1.3.4.2 晶体外延生长法22
1.3.4.3 化学气相沉积法22-23
1.3.4.4 化学氧化还原法23-24
1.3.5 石墨烯的改性研究24-26
1.3.5.1 石墨烯的表面改性24-25
1.3.5.2 石墨烯的化学掺杂25
1.3.5.3 石墨烯聚合物改性25-26
1.3.6 石墨烯的储氢性能26-27 1.4 本论文研究目的、意义和内容27-30
1.4.1 论文研究的目的和意义27
1.4.2 本论文研究内容27-30第二章 实验材料和研究方法30-34 2.1 引言30 2.2 实验试剂与实验仪器30-31
2.2.1 实验试剂30-31
2.2.2 实验仪器31 2.3 样品的结构和形貌表征31-32
2.3.1 X射线粉末衍射分析31
2.3.2 红外和拉曼光谱分析31-32
2.3.3 X射线光电子能谱分析32
2.3.4 TG分析32
2.3.5 样品的形貌表征32
2.3.6 N2吸附-脱附分析32 2.4 样品的储氢性能测试32-34第三章 表面活性剂改性石墨烯的制备、表征及储氢性能34-50 3.1 表面活性剂改性石墨烯的制备34-36
3.1.1 氧化石墨的制备34-35
3.1.2 石墨烯的制备35-36 3.2 氧化石墨和石墨烯样品的表征36-44
3.2.1 XRD表征36-37
3.2.2 Raman表征37-38
3.2.3 FT-IR表征38
3.2.4 XPS表征38-39
3.2.5 TG分析39-40
3.2.6 N2吸附-脱附表征40-41
3.2.7 形貌表征41-43
3.2.8 石墨烯水溶液的分散性43-44 3.3 石墨烯的储氢性能44-47
3.3.1 氢气吸附44-45
3.3.2 氢气吸附等温线的拟合45-47
3.3.2.1 Langmuir吸附模型45
3.3.2.2 Freundlich吸附模型45-47 3.4 本章小结47-50第四章 葡萄糖还原氧化石墨烯的制备、表征及储氢性能50-61 4.1 引言50-51 4.2 葡萄糖改性石墨烯的制备51
4.2.1 氧化石墨的制备51
4.2.2 葡萄糖改性石墨烯的制备51 4.3 氧化石墨和葡萄糖还原石墨烯样品的表征51-58
4.3.1 XRD表征51-52
4.3.2 Raman表征52-53
4.3.3 FT-IR表征53-54
4.3.4 XPS表征54-55
4.3.5 TG分析55-56
4.3.6 N2吸附-脱附表征56-57
4.3.7 形貌表征57-58 4.4 石墨烯的储氢性能58-59
4.4.1 氢气吸附58-59 4.5 本章小结59-61结论与展望61-63 结论61-62 展望62-63参考文献63-69攻读硕士学位期间取得的研究成果69-70致谢70-71附件71
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